Como NETO, sim, você pode através do ANEXO I.
A) Pessoas cujo pai ou mãe, avô ou avó tenha sido originariamente espanhol podem optar pela nacionalidade espanhola de origem.
B) Filhos ou filhas maiores de idade daqueles espanhóis a quem foi reconhecida a nacionalidade de origem em virtude do direito de opção, de acordo com o disposto nesta lei ou na disposição adicional sétima da Lei 52/2007, de 26 de dezembro.
Como BISNETO, você terá que esperar que seu pai/mãe obtenha a nacionalidade e, caso a Lei da Memória Democrática ainda esteja vigente, poderá aplicar pelo ANEXO III.